共價适應網絡(CANs)是含有動态共價鍵的交聯聚合物，其既具有熱固性聚合物優良的力學、熱學、耐溶劑等性能，同時又可以在外界刺激作用下通過化學鍵的可逆斷裂和重組改變網絡拓撲結構，具有熱塑性聚合物優良的加工性和可回收性，因此作為新興的聚合物材料，引起了廣泛的關注。由乙烯基單體制備的聚合物占所有聚合物産量的一半以上，構建其對應的CANs意義重大。但是，已報道的乙烯基CANs，通常需要複雜的多步反應，使用大量溶劑，因此難以實際應用，發展緩慢。據此，bevictor伟德官网遊正偉教授團隊設計了基于動态肟氨酯共價鍵交聯的乙烯基CANs，廣泛适用于商業化乙烯基單體，可以無溶劑聚合，有效地應對了上述挑戰。相關成果近期以“Simple Solvent-Free Strategy for Synthesizing Covalent Adaptable Networks from Commodity Vinyl Monomers”為題發表于高分子領域權威期刊Macromolecules，bevictor伟德官网材料學院博士生張璐之為第一作者，遊正偉教授為通訊作者，管清寶副研究員為共同作者。

本工作的核心是基于動态肟氨酯基團的交聯劑，肟氨酯鍵是近年來用于構築聚合物的新興的動态共價鍵，遊正偉教授團隊已經在該領域開展了一系列工作，實現了其室溫自發自愈合，證明了其多重化學轉化等特點，并基于其建立了3D打印愈合組裝策略，開展了新穎的體内醫學應用，設計了可任意編程的驅動器等(Adv. Mater. 2019, 31, 1901402;Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1901058; Mater. Chem. Front. 2019, 3, 1833; Nat. Commun. 2021, 12, 4395;Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008328; Sci. China Mater. 2021, 64, 1791; Chinese J. Polym. Sci. DOI: 10.1007/s10118-021-2625-9)。本文基于肟氨酯基團設計了一種乙烯基封端的交聯劑(DOU-cross-linker)，其可以通過市售原料一步便捷合成。該交聯劑可以溶解于常見的乙烯基單體(如甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸甲酯)，通過本體聚合得到相應的共價适應網絡(DOU-CANs)，這是首次提出由乙烯基單體通過無溶劑法熱聚合制備CANs，與對應的傳統線性聚合物相比，DOU-CANs具有優異的耐蠕變性和耐溶劑性。此外，由于肟氨酯基團的動态性，DOU-CANs還具有良好的加工性。同時，将肟氨酯基團用于聚氨酯之外的聚合物的設計，将進一步深化其研究，拓展其應用，構築新型聚合物。該策略所用原料均商業可得，合成方法簡單，聚合過程無需溶劑，具有良好的大規模工業應用的前景。

該工作獲得了國家自然科學基金、上海市自然科學基金、bevictor伟德官网勵志計劃等項目資助。

原文鍊接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.0c02766

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