近日，我校青年教師侯成義在柔性熱電材料及器件領域取得新進展，相關研究成果以《基于全無機薄膜材料的高性能低溫差發電柔性熱電器件》（High-Performance Flexible Thermoelectric Devices Based on All-Inorganic Hybrid Films for Harvesting Low-Grade Heat， DOI: 10.1002/adfm.201900304）為題發表于材料領域國際知名期刊《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）。bevictor伟德官网博士生吳波與博士後郭洋為該論文共同第一作者，侯成義副研究員、李耀剛教授為共同通訊作者。

人體是一個巨大的能量源，其中70~85%的能量以熱輻射的方式散失在周圍環境中。将人體熱量等低溫段能量有效利用，有望解決可穿戴設備等電子器件的持續供能問題。熱電材料可以将這部分熱能直接轉化為電能，但若想将其應用于随身能源，仍需解決熱電材料柔性差、輸出低的問題。

理論表明塊體熱電材料的低維化将極大提高其熱電性能，鑒于此，本研究團隊開展了一系列低維熱電材料的探索研究。在團隊前期的研究中，研究人員開發了基于石墨烯材料的熱電響應“電子皮膚”（Advanced Materials, 2014, 26: 5018-5024.）以及柔性太陽能熱電池模型（Carbon, 2015, 95: 150-156.）。為了進一步優化柔性熱電器件，研究團隊構築了全石墨烯多孔結構（Carbon, 2016, 107: 146-153.）與Au-MoS₂納米片異質結（ACS Applied Materials & Interfaces, 2018, 10: 33316-33321.），提高了材料的Seebeck系數，同時降低了其熱導率。制備的柔性薄膜的功率因子高達166.3 μW m^-1 K^-2，可有效轉換人體熱能。

在本工作中，研究人員将目光轉到高Seebeck系數的Bi₂Te₃與Sb₂Te₃材料，分别合成二維Bi₂Te₃與Sb₂Te₃納米片，并利用化學轉化石墨烯片（rGO）和單壁碳納米管（SWCNTs）三維網絡摻雜引入載流子傳輸通道，獲得兼具高熱電性能與高柔性的n型rGO/Bi₂Te₃和p型SWCNTs/Sb₂Te₃熱電薄膜材料。

（熱電薄膜在退火過程中納米片、碳材料表面的反應機制，薄膜内載流子和聲子傳輸機制）

作為拓撲絕緣體，二維Bi₂Te₃和Sb₂Te₃納米片具有表面導電和體内絕緣的特性，但其導電表面極易氧化形成不利于載流子傳輸的鈍化層。高溫退火過程可以有效去除二維納米片表面的氧化态，為載流子傳輸提供通路，提高熱電薄膜的功率因子（分别達到108和55 μW m^-1 K^-2）。同時rGO和SWCNTs緊密包覆在納米片表面，有效保護二維納米片不被過度氧化。rGO納米片、SWCNTs與Bi₂Te₃、Sb₂Te₃納米片界面間的能量勢壘對低能量載流子産生過濾效應，對短程聲子同時産生散射作用，提高了材料的Seebeck系數、降低了材料的熱導率。上述全無機材料組成的柔性熱電薄膜在超過800次的循環彎折下，熱電性能下降不超過20%。

（熱電器件的輸出測試與應用演示）

将n型和p型薄膜組裝得到的溫度敏感的熱電手環，其不僅能夠作為體征/環境溫度傳感器件，在低溫差（70 K）下的相對高輸出功率（23.6 μW）也使其成為随身能源裝備的有益補充。例如，研究人員還将此熱電器件與柔性光伏電池組裝得到全天候持續供能的可穿戴光伏熱電一體化器件，其中熱電層可有效俘獲光伏電池工作中産生的廢熱并将其轉換成電能，在AM 0的标準光源下輸出的熱電勢可達到13 mV。同時通過轉移光伏電池工作過程産生的熱量，實現對光伏電池降溫，并将光伏電池的能量轉換效率提高了約2%。

（光伏熱電一體化器件結構、應用示意圖以及性能測試）

該研究得到國家自然科學基金、上海市自然科學基金、bevictor伟德官网勵志計劃、中國科協青年人才托舉工程、上海市青年拔尖人才等項目的大力資助。

論文全文鍊接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201900304