近日，我校材料學院楊建平研究員課題組及江莞教授研究團隊在矽基锂離子電池領域取得重要進展，相關成果以《原子尺度調控碳的分布提高矽基負極材料的穩定性》(Engineering the distribution of carbon in silicon oxide nanospheres at atomic level for highly stable anodes, DOI: 10.1002/anie.201902083)為題，發表于國際著名期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)，該論文第一作者是材料學院博士生朱冠家，通訊作者是楊建平研究員和張輝博士，bevictor伟德官网為唯一通訊單位。

矽碳複合負極材料是最有希望取代石墨負極的下一代锂離子電池負極材料。目前的研究，碳的複合通常是采用化學包覆或者物理混合來實現，碳在複合材料中不能實現完全均勻的分布，導緻在深度循環過程中庫倫效率快速衰減，循環穩定性下降。如果能夠實現碳在原子尺度下均勻分布于矽基框架中，在後續的長循環過程中，庫倫效率是否可以得到改善？

針對這一問題，研究團隊選取苯基橋聯的有機矽前驅體，采用溶膠-凝膠法和高溫煅燒兩步反應，制備出一種新的多孔矽基複合負極(ASD-SiOC)。由于前驅體中碳源與Si-O-Si骨架為分子尺度下的複合，所制備的ASD-SiOC負極可以實現碳元素的亞納米尺度分布。電化學性能測試表明，這種負極材料表現出優異地循環穩定性和結構穩定性。在0.2A g^-1的電流密度下，第2圈庫倫效率為95.4%，從第2圈到第200圈的平均庫倫效率為99.3%。在5A g^-1的大電流密度下，從第11圈到第500圈的平均庫倫效率為99.8%。

這種新的設計具有衆多優點：1）活性基質SiO_x單元與碳可以實現原子尺度下的複合；2）碳三維網絡有效提高了材料的導電性；3）多孔結構既緩沖了體積膨脹，又加快了锂離子的傳輸；4）分子尺度下均勻分散的碳三維網絡可以實現亞納米SiO_x單元的局域保護，在深度循環過程中維持結構的完整性。5）在後續的循環過程中，ASD-SiOC負極可以轉化為更加穩定的複合結構，可以實現高的庫倫效率。

該研究表明碳分布對于保持複合負極材料的結構和性能穩定性具有非常重要的作用，也為矽碳複合負極材料的設計提供了一個新的思路。

該研究工作受到得上海市東方學者特聘教授獎勵計劃，bevictor伟德官网高層次人才項目專項資金，纖維材料改性國家重點實驗室人才引進和培養基金等基金支持和先進纖維與低維材料國際聯合實驗室，澳大利亞伍倫貢大學超導與電子材料研究所等支持。